不对称催化研究取得新进展 |
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来源:《欧洲化学期刊》 更新时间:2010-5-14 0:16:53 |
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近日,中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室黄汉民研究小组在新型不对称催化体系的设计和构建方面的研究取得了新进展。
高效不对称催化剂体系的设计和构建作为不对称催化领域的一个重要研究方向,一直以来受到人们的广泛关注。该研究小组根据质子能够加速某些有机反应的原理,设计了一种全新的多功能化不对称催化剂体系,在该体系中既有活化底物的路易斯酸活性位点,又有活化亲核试剂的布朗斯特碱活性位点,通过引入手性磷酸将所有反应物都同时固定在一个手性环境中,且该催化体系中存在能够加速反应的游离质子源以提高反应的化学转化效率,游离质子源可以通过手性布朗斯特酸和金属路易斯酸之间简单的离子交换得到。这一全新的催化剂设计理念已经成功应用于吲哚与β-芳基-α´-羟基不饱和酮的加成反应中,取得了较好的反应结果。研究结果发表后引起了国际同行的广泛关注,文章发表在《欧洲化学期刊》(Chem. Eur. J. 2010,16(5), 1638)上,并作为《欧洲化学期刊》第五期的内封面文章,被评为该杂志2009年12月份Most Accessed文章之一。

催化剂体系

催化反应机理

配体设计理念图

单晶结构
此前,该研究小组在新型手性配体的合成方面也取得过重要进展,通过增强配体刚性的策略,设计合成了一种全新骨架的手性环状二胺,并将其成功应用于不对称Michael加成反应中。研究结果发表在美国化学学会的《有机快报》上。
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